Zweifellos ist das klavierbegleitete Lied die zentrale Gattung im Gesamtwerk von Pauline Viardot-García. In diesem Band werden Vertonungen von deutschen Texten vorgelegt, unter anderem von Dichtern wie Ludwig Uhland, Eduard Mörike, Johann Wolfgang von Goethe, Heinrich Heine, Emanuel Geibel, Ludwig Rellstab und Richard Pohl. Mit Ausnahme der Uhland-Vertonungen entstanden diese „Deutschen Lieder“ zwischen 1862 und 1871 während Viardots Baden-Badener Zeit, in der sie den Schwerpunkt ihrer Tätigkeit vom Singen auf das Komponieren und Unterrichten verlagerte. Hier beschäftigte sie sich u. a. mit der Lyrik Eduard Mörikes, welche sie „die größte und echteste in der gesamten deutschen Poesie nach Goethe“ nannte.
Eines ihrer ersten veröffentlichten Lieder war die Uhland-Vertonung Des Knaben Berglied, welches sie 1838, sich selbst am Klavier begleitend, auf ihrer ersten Konzertreise durch Deutschland vortrug. Eine Aufführung des Liedes im Leipziger Gewandhaus veranlasste Robert Schumann zu der Bemerkung: „Sie zeigte hier drei Talente [Komposition, Gesang und Klavierspiel], von denen jedes für sich seinen Künstler zieren würde.“
Durch ihre Musik erweckt Viardot die Figuren in den Gedichten zum Leben, zeichnet ihre unterschiedlichen Charaktere und inneren Zustände nach und gibt damit den Texten eine neue Interpretationsebene.